Ein Hybrid-Multi

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 2513 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die begrenzte elektrische Leistung mikroelektronischer Geräte, die durch eine geringe Konnektivität zwischen den Partikeln und eine schlechtere Druckqualität verursacht wird, ist immer noch die größte Hürde, die es für die Aerosol-Jet-Drucktechnologie (AJP) zu überwinden gilt. Obwohl der Einbau von Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) und bestimmten Lösungsmitteln in funktionelle Tinten die Konnektivität zwischen den Partikeln bzw. die Druckbarkeit der Tinte verbessern kann, ist es immer noch eine Herausforderung, mehrere widersprüchliche Eigenschaften beim Mischungsdesign gleichzeitig zu berücksichtigen. Diese Forschung schlägt eine neuartige hybride Multiobjektiv-Optimierungsmethode vor, um die optimale funktionelle Tintenzusammensetzung zu bestimmen, um einen niedrigen elektrischen Widerstand und eine hohe Qualität der gedruckten Linien zu erreichen. Im vorgeschlagenen Ansatz werden Silbertinte, CNT-Tinte und Ethanol entsprechend dem Mischungsdesign gemischt und zwei Reaktionsoberflächenmodelle (ReSMs) basierend auf der Varianzanalyse entwickelt. Dann wird eine Erwünschtheitsfunktionsmethode verwendet, um ein optimales 2D-Betriebsmaterialfenster zu identifizieren, um die widersprüchlichen Reaktionen auszugleichen. Anschließend werden die widersprüchlichen Ziele im 3D-Mischungsdesignraum durch die Integration eines nicht dominierten genetischen Sortieralgorithmus III (NSGA-III) mit den entwickelten ReSMs und der entsprechenden statistischen Unsicherheit robuster optimiert. Es werden Experimente durchgeführt, um die Wirksamkeit des vorgeschlagenen Ansatzes zu validieren, der die Methodik des Entwurfs von Materialien mit Mehrkomponenten- und Mehreigenschafteneigenschaften in der AJP-Technologie erweitert.

Der Aerosolstrahldruck (AJP) entwickelt sich zu einer transformativen dreidimensionalen (3D) Drucktechnologie zur Herstellung hochauflösender und flexibler mikroelektronischer Geräte1,2. Im Vergleich zu herkömmlichen Herstellungstechniken wie Ätzen, Fotolithografie und Galvanisieren3 kann AJP den chemischen Abfall deutlich reduzieren und den Herstellungsprozess4 vereinfachen, während gleichzeitig die Herstellungskosten gesenkt werden5. Daher ist es in der Elektronikfertigungsindustrie weit verbreitet, um fortschrittliche mikroelektronische Komponenten herzustellen6,7,8. Aufgrund des relativ hohen Widerstands der gedruckten Leitungen von AJP ist jedoch die elektrische Leistung der von AJP hergestellten mikroelektronischen Geräte begrenzt, wie z. B. die geringe Empfindlichkeit/der geringe Dickenfaktor der gedruckten Widerstandssensoren für die Temperatur-/Dehnungsmessung, was die Breite einschränkt Anwendung der AJP-Technologie. Dies liegt an den Lücken und Defekten in der abgelagerten Nanopartikelstruktur, wie z. B. Korngrenzen und strukturellen Defekten9. Infolgedessen wird die Konnektivität zwischen metallischen Nanopartikeln ernsthaft beschädigt und die gedruckten metallischen Linien weisen im Vergleich zu massiven Metallmaterialien einen relativ hohen elektrischen Widerstand auf, was die elektrische Leistung der gedruckten Elektronik erheblich beeinträchtigt. Obwohl die Optimierung der Sinterbedingungen (Temperatur und Technik) die Oberflächenmorphologie gedruckter Linien verbessern und einen spezifischen Widerstand von weniger als dem Zweifachen des spezifischen Silberwiderstands erreichen kann10,11, ist es auch wichtig, den spezifischen Widerstand gedruckter Linien durch Verbesserung der Konnektivität zu verringern in der Nanopartikelstruktur vor dem Nachdruckprozess. Da außerdem die geringe Tintendruckbarkeit einer funktionellen Tinte dazu neigt, eine ungleichgewichtige aerodynamische Wechselwirkung innerhalb des Druckkopfs hervorzurufen, werden die Leiterbahnen mit minderwertigen morphologischen Merkmalen gedruckt12, was die elektrische Leistung der hergestellten Elektronik weiter verschlechtert13.

Aufgrund des extremen Aspektverhältnisses zeigen Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) Vorteile als Brücken zur Verbindung der Defekte/Körnungsgrenzen in den gedruckten Leiterbahnen, was die Leitfähigkeit der gedruckten Elektronik erhöht, indem die elektrischen Kontakte zwischen den gebildeten Partikeln und die Wärmeausdehnungskoeffizienten verbessert werden zwischen gedruckten Mustern und Substraten14. Daher gab es verschiedene Studien zum Einbau von CNTs in Nanopartikel-Funktionstinten, um eine bessere Konnektivität zwischen den Partikeln zu gewährleisten und die elektrischen Eigenschaften von per Aerosolstrahl gedruckten elektronischen Komponenten zu verbessern15. Neben der Verbesserung der elektrischen Eigenschaften kann die Fähigkeit gedruckter Filme, bei Bedarf leitend zu sein, auf der Grundlage einer maßgeschneiderten und kontrollierbaren CNT-Beladung erreicht werden16. Da die Leitfähigkeit von CNT jedoch relativ geringer ist als die von funktionellen Tinten mit metallischen Nanopartikeln, hängt die Leistung von CNTs als leitfähigkeitssteigernde Füllstoffe von der relativen Konzentration im Vergleich zum Perkolationsgrad ab17. Daher sind weitere Studien erforderlich, die darauf abzielen, die relative Zusammensetzung zwischen CNTs und Nanopartikel-Funktionstinte zur Verbesserung der Leitfähigkeit zu optimieren. Da andererseits eine aufgetragene Leitung das grundlegende Element aerosolstrahlgedruckter elektronischer Komponenten ist18, wurden verschiedene Methoden des maschinellen Lernens und empirische Ansätze übernommen, um die Qualität der gedruckten Leitungen19,20,21 zu optimieren, was sich positiv auf die erzielte elektrische Leistung auswirkt13. Obwohl diese Studien in gewisser Hinsicht dazu beitragen, die Anwendung der AJP-Technik zu fördern, besteht die Notwendigkeit, die elektrische Gesamtleistung durch gleichzeitige doppelte Optimierung der Leitfähigkeit der gedruckten Leitung und der Druckqualität weiter zu verbessern.

Obwohl die zunehmende Vielfalt der Tintenzusammensetzungen die AJP-Technologie bei der Herstellung vielseitiger mikroelektronischer Geräte unterstützt, gibt es nur wenige systematische Studien zur Optimierung von Materialien mit Mehrkomponenten- und Multieigenschaften in der AJP-Technologie. Beispielsweise wurde eine neuartige CNT/Silber-Nanopartikel-Tinte formuliert, um die Leitfähigkeit von per Aerosolstrahl gedruckten Linien zu verbessern9, aber die Tintenzusammensetzung wurde durch einen empirischen Ansatz optimiert und die Qualität der gedruckten Linien muss weiter evaluiert werden. Andererseits wurde eine Platin/Ethylenglykol/Polyvinylpyrrolidon-Funktionstinte synthetisiert, um den niedrigen spezifischen Widerstand für mit Aerosolstrahl gedruckte Linien zu erreichen22. Da die optimale Qualität der gedruckten Linien durch die Optimierung der Prozessparameter bei einer bestimmten Tintenzusammensetzung erreicht wurde, muss der Einfluss der Tintenkomponenten auf den spezifischen Widerstand weiter untersucht werden. Unter solchen Umständen wird eine neuartige hybride Multiobjektiv-Optimierungsmethode vorgeschlagen, um die Korrelationen zwischen der funktionellen Tintenzusammensetzung (Silbertinte, CNTs und Ethanol) und den elektrischen/morphologischen Eigenschaften der gedruckten Linie (Widerstand/Qualität der gedruckten Linie) zu formulieren und die Konflikte zu optimieren Zusammenhang zwischen niedrigem spezifischen elektrischen Widerstand und gleichzeitig hoher Qualität der gedruckten Linien. Es werden Experimente durchgeführt, um die Wirksamkeit der vorgeschlagenen Methode zur Leitfähigkeits- und Morphologieoptimierung von mittels Aerosolstrahl gedruckten Linien zu validieren. Im Vergleich zu herkömmlichen Methoden basiert die vorgeschlagene Methode auf der Theorie der Versuchsplanung, der statistischen Modellierung und der Mehrzieloptimierung, was die datengesteuerte Optimierung von Tintenzusammensetzungen erleichtert. Daher ist die vorgeschlagene Methode nicht auf bestimmte Tintenmaterialien beschränkt, sondern kann auf die Optimierung verschiedener für AJP geeigneter Tintenkomponenten angewendet werden.

Für den Aerosolstrahldruck ist es wichtig, Nanopartikel-Funktionstinte mit hohem Siedepunkt und hochviskosem Colösungsmittel auszuwählen, die durch Reduzierung des Kaffeeringeffekts dazu beiträgt, gedruckte Linien mit guter Kantendefinition zu erhalten. Darüber hinaus ist der Viskositätsbereich der verwendeten funktionellen Tinte aufgrund des ausgestatteten Ultraschallzerstäubers begrenzt23. Andererseits ist es wichtig, einwandige CNTs mit einer geringen Anzahl an Wandfehlern zu verwenden, da der Defekt sonst zu einer Verformung der CNTs entlang der Rohrachse führen kann, was beim Aerosoltransport problematisch sein könnte. Und die Länge der CNTs sollte viel kürzer als die des Tröpfchens sein, um ein Verstopfen der Düse zu vermeiden. In dieser Forschung wurde Nanopartikel-Silbertinte von Clariant® (Herstellersitz: Schweiz) aufgrund ihrer geeigneten Lösungsmittel (Wasser und Ethylenglykol) und Tinteneigenschaften (Dichte: 1,35 kg/m3, Oberflächenspannung: 0,036 N/m) als ursprüngliche funktionelle Tinte verwendet. m, Viskosität: 8,3 cP). Darüber hinaus wurde die einwandige CNT-Tinte Nanolab® (Herstellersitz: USA) NINK 1100 aufgrund ihrer geeigneten CNT-Längenverteilung (durchschnittliche Länge: 1300 nm, Standardabweichung: 615 nm) und Langzeitstabilität (Lösungsmittel: Wasser)24. Darüber hinaus wurde das zugekaufte Tedia®-Ethanol (Herstellersitz: USA) aufgrund seiner hohen Reinheit (99,7 %) im Lieferzustand ohne weitere Reinigung verwendet.

Fokusverhältnis (FR), Plattentemperatur, Abscheidungsgeschwindigkeit und Tintenstabilisierungszeit sind entscheidende Prozessparameter der AJP-Technologie. Insbesondere ist ein angemessener FR hilfreich, um die aerodynamische Interaktion innerhalb der Düsenspitze auszugleichen, was zu schmaleren Linien mit deutlicheren Kanten führt. Um die Gesamtdruckbarkeit von AJP unter verschiedenen Tintenzusammensetzungen sicherzustellen, wurden in dieser Untersuchung die Schutzgasdurchflussrate (SFR), die Zerstäuberdurchflussrate (AFR) und damit die FR (SFR/AFR) experimentell bestimmt. Andererseits ist eine Heizplatte hilfreich, um überschüssiges Lösungsmittel während des Druckens zu entfernen. Da in dieser Studie der Einfluss des Volumenanteils jedes Verbundwerkstoffs auf die Morphologie der aufgetragenen Linien untersucht wurde, wurde die Plattentemperatur bei Raumtemperatur gehalten, um die Stabilität sicherzustellen die hinterlegte Linienmorphologie. Da aufgrund der erheblichen Wechselwirkung zwischen hohen Gasströmungsraten und hoher Abscheidungsgeschwindigkeit außerdem eine hohe Rauheit und starke Overspray-Linien entstehen können, wurde eine relativ niedrige Abscheidungsgeschwindigkeit (1 mm/s) gewählt, um die Druckqualität sicherzustellen. Da außerdem der instabile Schutzgasstrom (SF) und der Zerstäuberstrom (AF) zu einer ungleichgewichtigen aerodynamischen Wechselwirkung innerhalb der Düsenspitze führen können, was zu einer unregelmäßigen Linienmorphologie führt, wurde zwischen jeder Sollwertänderung eine Stabilisierungszeit von 3 Minuten eingehalten, um einen stabilen Wert zu erhalten Materialfluss. Daher ist der Versuchsaufbau des AJP-Prozesses wie in Tabelle 1 dargestellt definiert und die Gasdurchflussraten wurden in Standardkubikzentimetern pro Minute (sccm) angegeben.

Abbildung 1 veranschaulicht die wichtigsten experimentellen Phasen des vorgeschlagenen Optimierungsansatzes. Vor dem Drucken wurden die Oberflächen von Polyimidsubstraten fünf Minuten lang einer Badreinigung und anschließend drei Minuten lang einer Corona-Plasma-Ultraschallbehandlung unterzogen, was dazu beiträgt, das Benetzungsverhalten des Polyimidsubstrats während des Druckvorgangs zu verbessern. Anschließend wurden die Testmaterialien entsprechend dem Mischungsdesign durch Mischen von Nanopartikel-Silbertinte, CNT-Tinte und Ethanol gebildet. Um eine gute Abscheidung und Stabilität des Druckprozesses zu gewährleisten, wurde die gemischte Tinte vor dem Drucken 10 Minuten lang mechanisch gerührt und 20 Minuten lang bei 25 °C mit Ultraschall behandelt, um eine gleichmäßige Verteilung der Partikel im Tintenmedium sicherzustellen. Für alle Tinten wurde das gleiche Mischverfahren angewendet, um die Vergleichbarkeit der erhaltenen Versuchsergebnisse zu gewährleisten. Anschließend wurde ein einzelner Liniendurchgang auf Basis der entwickelten Tinte auf ein Polyimidsubstrat gedruckt und fünf Linienproben wurden nacheinander hergestellt, indem jeder Versuchspunkt fünfmal wiederholt wurde. Nach der Probenherstellung wurden die hinterlegten morphologischen Eigenschaften und der entsprechende gedruckte Linienwiderstand für die Entwicklung der Reaktionsoberflächenmodelle (ReSMs) extrahiert. Anschließend wurde ein Erwünschtheitsfunktionsansatz verwendet, um ein optimales 2D-Betriebsmaterialfenster zu bestimmen, um die widersprüchlichen Reaktionen auszugleichen. Schließlich wurden die widersprüchlichen Ziele im 3D-Mischungsdesignraum durch die Integration des genetischen Algorithmus (GA) mit den entwickelten ReSMs und der entsprechenden statistischen Unsicherheit robuster optimiert.

Hauptexperimenteller Prozess des vorgeschlagenen Optimierungsansatzes.

Da in dieser Untersuchung die Betriebsbedingungen beibehalten wurden und jeder Versuchspunkt fünfmal wiederholt wurde, kann die Wiederholbarkeit der hinterlegten Linienmorphologie bewertet werden. Wie in Abb. S1 gezeigt, bleiben trotz einiger Zufälligkeiten aufgrund der aerodynamischen Wechselwirkung innerhalb des Druckkopfs die wichtigsten morphologischen Eigenschaften der abgeschiedenen Linien in den wiederholten Experimenten erhalten, was auf eine akzeptable Stabilität des AJP-Prozesses hinweist. Um den vernachlässigbaren Einfluss des Kaffeeringeffekts auf die Morphologie der gedruckten Linien zu überprüfen, wurden außerdem die Querschnittsprofile der gedruckten Linien 4 Stunden nach der Abscheidung bei Raumtemperatur gemessen. Wie in Abb. S2 gezeigt, wies das Linienprofil im zentralen Bereich eine vernachlässigbare konkave Form auf, was bestätigt, dass der Kaffeeringeffekt einen vernachlässigbaren Einfluss auf die Morphologie der gedruckten Linien hatte25.

Die morphologische Charakterisierung gedruckter Linienproben wird in den ergänzenden Abbildungen beschrieben. S3, S4. Abbildung S3a zeigt, dass die morphologischen Eigenschaften der aufgetragenen Linienproben, einschließlich des Oversprays der gedruckten Linien und der Kantenrauheit, anhand der ermittelten Mittellinien bewertet werden können. Konkret wird das Originalbild (siehe Abb. S3b) basierend auf der Bildverarbeitung in ein Graubild diskretisiert (siehe Abb. S3c). Nach dem Entrauschen des Bildes (siehe Abb. S3d) kann dann die Breite der mittleren Linien anhand der erkannten tatsächlichen Linienkante gemessen werden

wobei \(N\) die Anzahl der Spalten einer diskretisierten Linienkante darstellt, \({w}_{i}\) die entsprechende Linienbreite der diskretisierten i-ten Spalte bezeichnet. Anschließend kann die gesamte Kantenrauheit der gedruckten Linie \({E}_{R}\) ausgewertet werden

wobei \({ER}_{i}\) die Variation der gedruckten Linienbreite der i-ten Spalte entsprechend bezeichnet. Und der gedruckte Linien-Overspray \({O}_{SP}\) im Originalbild (siehe Abb. S3c) kann wie folgt gemessen werden

wobei \({OS}_{i}\) die entsprechende Länge zwischen der tatsächlichen Linienkante und den Overspray-Mikrotröpfchen der diskretisierten i-ten Spalte bezeichnet. In dieser Studie wird die Gesamtqualität der gedruckten Linien durch Normalisierung der Gewichtssumme aus Overspray \({O}_{SP}\) und der Kantenrauheit \({E}_{R}\) der aufgetragenen Linienproben in einer Mischung bewertet Gestaltungsraum.

wobei \({O}_{M}\) die Gewichtssumme der gedruckten Linie der morphologischen Merkmale bezeichnet, \({w}_{ER}\) und \({w}_{SP}\) die Gewichte von bezeichnen Kantenrauheit der abgelagerten Linie bzw. Overspray. Die Ergänzungstabelle S1 zeigt die repräsentativen mikroskopischen Bilder gedruckter Linien und die entsprechende quantifizierte Qualität gedruckter Linien.

Aufgrund der linearen Beziehung zwischen der Länge und dem Widerstand von mit Aerosolstrahlen gedruckten Leitungen wird das Ohmsche Gesetz wie folgt verwendet, um die Längenabhängigkeit des Widerstands für die gedruckten Leitungsproben zu beschreiben13

wobei der gedruckte Leitungswiderstand \({R}_{T}\) mit der Vierpunktsondenmethode gemessen wird, \(S\), \(L\) und \(\rho\) die Querschnittsfläche sind , Länge bzw. spezifischer Widerstand einer abgeschiedenen Leitungsprobe. In dieser Untersuchung wurde eine lineare Anordnung von fünf Linienproben (\(L=1,5\) cm) auf das Substrat gedruckt, wobei die Querschnittsfläche \(S\) jeder Linienprobe, wie in Abb. S4 gezeigt, gemessen wurde 5 gemessen und zur weiteren Widerstandsberechnung gemittelt.

Angesichts der Variabilität der funktionellen Tinteneigenschaften ist es wichtig, die Experimente so zu gestalten, dass realisierbare Verbindungen verschiedener Komponenten erhalten und deren Einfluss auf die elektrischen/morphologischen Eigenschaften gedruckter Linien bewertet werden können. In diesem Fall wird in dieser Forschung ein Mischungsdesign verwendet, um den individuellen Einfluss und die Wechselwirkungen verschiedener Tintenkomponenten zu untersuchen, und ein RSM wird verwendet, um die Ursache-Wirkungs-Beziehung zwischen den Eingabevariablen und den Ausgaben auf der Grundlage des konstruierten experimentellen Mischungsdesigns zu untersuchen Punkte26. Aufgrund der Annahme der Komponentenvolumenanteilsabhängigkeit der Antwort sollte die Konstruktion experimenteller Punkte auf die Obergrenze (\({u}_{i}\)) und die Untergrenze (\({l}_{i}) beschränkt werden. \)) jedes Komponentenvolumenanteils (\({x}_{i}\)).

Dabei ist \(n\) die Anzahl der Komponenten in der Mischungsdesignforschung. Die Versuchspunkte werden nach folgenden Regeln bestimmt27:

Bestimmen Sie den maximalen Bereich \(R\) der Komponentenvolumenanteile durch

Bestimmen Sie die Obergrenze des Quasikomponenten-Volumenanteils durch

Wenn \({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}=1\, setze \(\left(0, \dots , 1,\dots ,0\ rechts)\) als Eckpunkte

Wenn \({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}<1\) und \({u}_{i}^{{^{\prime}} {^{\prime}}}+{u}_{j}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}>1 \left(i\ne j\right)\), setze \ (\left(0,\dots ,{u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}},0,\dots {u}_{i}^{{^{ \prime}}{^{\prime}}},0\dots ,0\right)\) als Eckpunkte

Wenn \({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}+{u}_{j}^{{^{\prime}}{^{\prime} }}\le 1\) und \({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}+{u}_{j}^{{^{\prime} }{^{\prime}}}+{u}_{k}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}>1 \left(i\ne j\ne k\right)\ ),

setze \(\left(0,\dots ,{u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}},0,\dots {u}_{i}^{{ ^{\prime}}{^{\prime}}},0\dots ,0, 1-{u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}-{u }_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}},0\dots 0\right)\) als auch die Eckpunkte

Basierend auf den ermittelten Eckpunkten können die Mittelpunkte und Kontrollverläufe des Polyeders weiter berechnet werden28.

In dieser Studie liegen die Bereiche des Volumenanteils von Silbertinte, CNT-Tinte und Ethanol bei 40–60 %, 20–40 % bzw. 20–40 %. Abbildung 2 zeigt die experimentellen Punkte, die von einem Mischungsentwurfsalgorithmus in dieser Forschung entworfen wurden; Der Gesamtschwerpunkt wird dreimal repliziert, um die Reproduzierbarkeit des Systems zu bewerten29. Die erhaltenen tatsächlichen Versuchspunkte sind in der Ergänzungstabelle S2 aufgeführt.

Entworfene experimentelle Punkte in einem Mischungsdesignraum von AJP.

Nach Erhalt der experimentellen Ergebnisse werden die quadratischen ReSMs verwendet, um die Korrelationen zwischen der funktionellen Tintenzusammensetzung und den elektrischen/morphologischen Eigenschaften der gedruckten Linie im Mischungsdesignraum zu formulieren.

wobei \({\beta }_{i}\) und \({\beta }_{ij}\) Konstanten sind, die durch ANOVA und die Methode der kleinsten Quadrate bestimmt werden.

Entsprechend dem Mischungsdesign und dem entsprechenden RSM kann ein quadratisches Modell abgeleitet werden, um die Beziehung zwischen den Eingangsvariablen \({\varvec{x}}={({x}_{1}, {x}_{2}, \dots , {x}_{m})}^{T}\) und die Ausgabe \(y({\varvec{x}})\) wie folgt

wobei m sich auf die Anzahl der Eingänge bezieht, \({\varvec{g}}\left({\varvec{x}}\right)\) und \({\varvec{\theta}}\) sind definiert als

Basierend auf den entwickelten ReSMs wird ein (1−α)%-Konfidenzintervall (CI) vorgeschlagen, um die Vorhersageunsicherheit statistisch zu quantifizieren30

wobei sich \(\left(1-\alpha \right)\% \mathbf{C}\mathbf{I}\) auf einen Bereich bezieht, den die durchschnittliche Ausgabe \(y({\varvec{x}})\) haben sollte innerhalb von (1−α)% der Zeit liegen, \(\mathbf{X}\) stellt eine erweiterte Modellmatrix dar, \({t}_{\alpha /2,np}\) bezieht sich auf die t-Verteilung von ( 1−α/2) Quantil mit (n−p) Freiheitsgraden, p bezieht sich auf die Anzahl der Prädiktoren, n bezieht sich auf die Anzahl der Experimente und \(\widehat{s}\) bezieht sich auf die geschätzte Standardabweichung.

In dieser Untersuchung wird die statistische Unsicherheit σ der entwickelten ReSMs anhand des 95 %-KI wie folgt bewertet

Ein Erwünschtheitsfunktionsansatz kann die mehreren Ausgaben (Widerstand/Qualität der gedruckten Linie) in eine einzige Ausgabefunktion31 umwandeln und so die widersprüchlichen Zielfunktionen gleichzeitig optimieren. Konkret wird jede Antwortvariablenfunktion \({y}_{i}\) zunächst in eine individuelle Erwünschtheit \({d}_{i}\) transformiert, die im Bereich von \(\left[0, 1\right) variiert ]\), wobei \({d}_{i}=0\) zeigt, dass der Antwortbereich \({y}_{i}\) inakzeptabel ist, während \({d}_{i}=1\ ) bedeutet, dass das optimale Ziel der einzelnen Ausgabe \({y}_{i}\) erreicht wird. Um eine individuelle Reaktion zu minimieren, wird die Erwünschtheit \({d}_{i}\) basierend auf einem Smaller-The-Better (STB)-Kriterium quantifiziert;

Umgekehrt wird das Kriterium „Größer desto besser“ (LTB) zur Quantifizierung der Wünschbarkeit verwendet, wenn die Antwort vom Typ „Maximierung“ ist;

wobei \(r\) von Benutzern zur Wichtigkeitsanpassung angegeben wird, \(U\) und \(L\) die Obergrenze bzw. Untergrenze einer einzelnen Ausgabefunktion bezeichnen32.

Dann kann die Gesamterwünschtheit \(D\) der \(n\) widersprüchlichen Ziele bewertet werden, indem jede einzelne Erwünschtheit \({d}_{i}\) wie folgt kombiniert wird

wobei \(n\) die Anzahl der einzelnen Ausgaben im Mischungsdesign bezeichnet, \({w}_{i}\) sich auf ein vom Benutzer angegebenes Gewicht bezieht, das der \(i\)-ten Erwünschtheitsfunktion entspricht.

Obwohl ein Erwünschtheitsfunktionsansatz die widersprüchlichen Ziele effizient optimieren kann, indem er die mehreren Ausgabeantworten in eine einzige Antwortfunktion skaliert, wird die identifizierte einzelne Lösung erheblich von den vom Benutzer angegebenen Erwünschtheitsgewichten beeinflusst. Daher wird die Identifizierung einer Gruppe paretooptimaler Punkte als alternative Lösungen dazu beitragen, die widersprüchlichen Ziele objektiver zu optimieren.

Ein nicht dominierter genetischer Sortieralgorithmus III (NSGA-III) ist ein wichtiger Typ von GAs für die Optimierung mit mehreren Zielen. Im Gegensatz zu vielen klassischen Auswahlmethoden, die in GAs angewendet werden, wie z. B. Turnierauswahl und Rouletteradauswahl, kann NSGA-III die widersprüchlichen Ziele optimieren, indem eine Reihe paretooptimaler Punkte anstelle einer einzelnen Lösung identifiziert wird, was objektiver und effizienter ist33. Darüber hinaus kann im Gegensatz zu früheren NSGAs34 die Populationsvielfalt der ermittelten Pareto-optimalen Frontlösungen weiter verbessert werden, da NSGA-III eine referenzpunktbasierte Methode für nicht dominierte Sortierung und Auswahl vorschlägt. Daher wird in dieser Studie NSGA-III verwendet, um gleichzeitig eine Reihe von Generationen im Suchraum und nicht einen einzelnen Punkt auszuwerten.

Aufgrund des Widerspruchs zwischen dem Widerstand der gedruckten Linie und der Druckqualität ist ein Optimierungsalgorithmus mit mehreren Zielen erforderlich, um die widersprüchlichen Ziele zu optimieren. Um die Robustheit und Effizienz des Optimierungsprozesses zu fördern, wird ein statistisches/probabilistisches Modell anderen Ansätzen überlegen sein, da sowohl die prädiktive Reaktion als auch die Vorhersageunsicherheit gemeinsam in der angenommenen Methode zur Optimierung mit mehreren Zielen berücksichtigt werden können35. In diesem Fall werden die ReSMs und die entsprechende statistische Unsicherheit gemeinsam mit einem NSGA-III gesteuert, um widersprüchliche Druckergebnisse systematisch zu optimieren. Ergänzende Abbildung S5 zeigt das vorgeschlagene Flussdiagramm zur Optimierung der funktionellen Tintenzusammensetzung im 3D-Mischungsdesignraum. Wir betrachten den Volumenanteil von Silbertinte, CNT-Tinte und Ethanol als Eingabevariablen und legen den Widerstand der gedruckten Linie (\({y}^{(LR)}\)) und die Qualität der gedruckten Linie (\({y}^{ (LQ)}\)) als Ausgänge. In dieser Untersuchung werden die beiden widersprüchlichen Ausgabeantworten im Hinblick auf eine Minimierung optimiert

wobei \(\uplambda =\left[1.6, 2.9\right]\) den Optimierungskoeffizienten darstellt, um die Modellvorhersage \(y\) und die entsprechende Modellunsicherheit \(\sigma\) auszugleichen. Die ergänzende Abbildung S6 zeigt das in NSGA-III übernommene Chromosomenkodierungsmuster, und die ergänzende Tabelle S3 fasst die gesamten Systemeinstellungen des vorgeschlagenen Frameworks zusammen.

Der gemessene Widerstand/die Qualität der gedruckten Linien sind in Tabelle 2 aufgeführt, wobei es sich bei dem Material M0 um originale funktionelle Tinte ohne Beimischung von CNTs und Ethanol handelt. Im Allgemeinen trägt das Mischen von Nanopartikel-Silbertinte mit CNTs zu einem geringeren Widerstand der gedruckten Linien bei36, was in den erhaltenen experimentellen Ergebnissen gezeigt wird (siehe Materialien M9, M10, M11, M12 und M13 in Abb. 3). Allerdings kann der insgesamt abnehmende Trend auch mit dem erhöhten Volumenanteil an CNTs nicht aufrechterhalten werden (siehe Materialien M1, M4 und M6 in Abb. 3). Ebenso zeigen die Materialien M6, M10, M11 und M13, dass das Mischen von Nanopartikel-Silbertinte mit erhöhter Ethanolmenge zur Verbesserung der Qualität der gedruckten Linien beiträgt, was hauptsächlich auf die verbesserte Bedruckbarkeit durch die Beimischung von Ethanol zurückzuführen ist37. Außerdem bestätigen die Materialien M5, M7 und M9 im Vergleich zu den Materialien M1, M4 und M12, dass ein höherer Volumenanteil an Ethanol zu einer besseren Qualität der gedruckten Linien beiträgt. Eine weitere Erhöhung des Volumenanteils von Ethanol kann jedoch die allgemeine Verbesserungstendenz der gedruckten Linienqualität nicht aufrechterhalten (siehe Material M2 in Abb. 3). Dies liegt daran, dass der Volumenanteil jedes Verbundwerkstoffs nicht unabhängig geändert werden kann, während das Gesamtvolumen des gemischten Materials unverändert bleibt. Folglich kann die Wechselwirkung zwischen den einzelnen Inhaltsstoffen einen erheblichen Einfluss auf die Mischungsgestaltung haben und die Verbesserung der Leitfähigkeit/Qualität der gedruckten Linien wird unterdrückt, wie in den obigen Beobachtungen gezeigt. Daher ist es wichtig, den individuellen Einfluss und die damit verbundene Wechselwirkung verschiedener Tintenzusammensetzungen auf die elektrischen/morphologischen Eigenschaften der aufgetragenen Leitungen zu analysieren.

Widerstand/Qualität der gedruckten Linie verschiedener Tintenzusammensetzungen.

In dieser Forschung wurden die quadratischen ReSMs verwendet, um die Ursache-Wirkungs-Beziehung zwischen den Einflussparametern (Volumenanteile der Tintenkomponenten) und den Ausgabereaktionen (Widerstand/Qualität der gedruckten Linie) statistisch zu formulieren. R1, R2 beziehen sich auf den Widerstand der gedruckten Linie und die Gesamtqualität der gedruckten Linie. Da A, B und C den Volumenanteil von Silbertinte, CNTs bzw. Ethanol bezeichnen, wird die Wechselwirkung zwischen verschiedenen Tintenzusammensetzungen durch AB, AC und BC dargestellt. Insbesondere die ANOVA-Ergebnisse der hohen F-Werte und niedrigen P-Werte, wie in Tabelle 3 gezeigt, zeigen die Bedeutung der entwickelten ReSMs. Außerdem ist der hohe Adeq. Präzisionswerte und hohe R-Quadrat-Werte, wie in Tabelle 3 beschrieben, zeigen ebenfalls die statistische Signifikanz der entwickelten ReSMs38.

Da die quantifizierten Residuen für die Modellausgaben mit geringerer Abweichung linear entlang der Referenzlinie verteilt sind, wird die Modellierungsgenauigkeit als statistisch akzeptabel angesehen (siehe Abb. 4a, b)39. Und die Auswirkungen der Laufreihenfolgen auf die entwickelten ReSMs können basierend auf den quantifizierten Korrelationen zwischen Modellresiduen und Laufreihenfolgen ausgeschlossen werden (siehe Abb. 4c, d). Darüber hinaus zeigen Abb. 4e, f), dass die Ursache-Wirkungs-Beziehung zwischen dem Volumenanteil jedes Verbundwerkstoffs und dem Widerstand/der Qualität der gedruckten Linie von den abgeleiteten ReSMs vollständig erfasst wird. Daher wird der entwickelte Ursache-Wirkungs-Zusammenhang mit codierten Einheiten für die Mischungsgestaltung wie folgt beschrieben

Die ANOVA-Ergebnisse der abgeleiteten ReSMs. (a, b) Normaldiagramme der Residuen für den Widerstand der gedruckten Linie bzw. die Qualität der gedruckten Linie. (c, d) Auswirkungen der Laufreihenfolgen auf ReSMs-Residuen des Widerstands der gedruckten Linie bzw. der Qualität der gedruckten Linie. (e, f) Vorhergesagte Reaktionen im Vergleich zu tatsächlichen Reaktionen des Mischungsdesigns für den Widerstand der gedruckten Linie bzw. die Qualität der gedruckten Linie.

In dieser Forschung werden CNTs und Ethanol in ursprüngliche Funktionstinten eingearbeitet, um die Leitfähigkeit der gedruckten Linien bzw. die Qualität der gedruckten Linien zu verbessern. Da der Volumenanteil jedes Verbundwerkstoffs jedoch nicht unabhängig geändert werden kann, ist es von entscheidender Bedeutung, ein optimales Betriebsmaterialfenster im Mischungsentwurfsraum zu bestimmen, um gleichzeitig ein Gleichgewicht zwischen niedrigem Widerstand der gedruckten Linie und hoher Qualität der gedruckten Linie zu erreichen. Insbesondere zeigen Abb. 5a, b, dass der Ersatzgehalt von CNTs unter 0,25 einen positiven Einfluss auf die Leitfähigkeit der gedruckten Leitung hat. Dies liegt daran, dass die eingebauten CNT-Bündel als leitende Brücken dienen können, um die kleinen Risse (siehe ergänzende Abbildung S7a) in der abgeschiedenen Leitung (siehe ergänzende Abbildung S7b, c) zu verbinden, was sich positiv auf die Verbesserung der Leitfähigkeit der gedruckten Leitungen auswirkt. Durch eine weitere Erhöhung des Volumenanteils von CNTs wird jedoch das unzureichende Silbernanopartikelmaterial in unterbrochene Blöcke aufgeteilt (siehe ergänzende Abbildung S7d), wodurch die Konnektivität zwischen den Partikeln verringert und der Widerstand der gedruckten Linie allmählich erhöht wird.

Die erhaltenen Antworten und die entsprechenden Konturen für (a, b) Widerstand der gedruckten Linie bzw. (c, d) Qualität der gedruckten Linie.

Um die Druckqualität zu verbessern, ist es ebenfalls notwendig, den Volumenanteil von Ethanol bei etwa 0,35 zu halten und gleichzeitig den Austausch von CNTs zu minimieren (Abb. 5c, d). Insbesondere werden die Linien aufgrund der hohen Konzentrationen der zerstäubten Nanopartikel mit hohem Overspray oder hoher Kantenrauheit gedruckt (siehe ergänzende Abbildung S8a, b). Obwohl die Einbindung von Ethanol in die funktionelle Tinte dazu beiträgt, die Bedruckbarkeit der Tinte zu verbessern (siehe ergänzende Abbildung S8c), kann eine weitere Erhöhung des Volumenanteils von Ethanol zu einem unzureichenden Anteil an Silbernanopartikeln und einer übermäßigen Aerosoldiffusion auf dem Substrat führen (siehe ergänzende Abbildung S8d). ). Daher ist es notwendig, einen Kompromiss einzugehen, wenn versucht wird, die hohe Qualität der gedruckten Linien und den niedrigen Widerstand der gedruckten Linien gleichzeitig zu erfassen41.

Basierend auf einem Erwünschtheitsfunktionsansatz wird die optimale Materialzusammensetzung identifiziert, um die widersprüchlichen Reaktionen in einem Mischungsentwurfsraum zu optimieren. In dieser Untersuchung können die Gewichte des Widerstands der gedruckten Linie und der Qualität der gedruckten Linie in der allgemeinen Erwünschtheitsfunktion entsprechend den Präferenzen der Benutzer ausgewählt werden, die in dieser Studie auf 0,6 bzw. 0,4 festgelegt wurden. Darüber hinaus wurde die untere/obere Grenze des Widerstands der gedruckten Linie und der Qualität der gedruckten Linie auf \(\left[2.17, 4.09\right]\) µΩ⋅cm und \(\left[0, 1\right]\) festgelegt. jeweils. In diesem Fall beträgt die erhaltene Gesamterwünschtheit 0,902, was nach früheren Untersuchungen vielversprechend ist42, und die identifizierten optimalen Anteile der drei Verbundstoffe (Silbertinte, CNT-Tinte und Ethanol) betragen 0,502, 0,219 bzw. 0,279.

Um ein optimales Betriebsfenster der Materialzusammensetzung weiter zu bestimmen, werden die identifizierten optimalen Anteile der drei Verbundstoffe als Referenzpunkt in einem Mischungsentwurfsraum festgelegt. Anschließend wird die kritische Kontur jeder Zielreaktion erfasst, indem ein Optimierungsschwellenwert dieses Referenzpunkts in einem Intervall von a % festgelegt wird, dh Referenz ± a %. Anschließend wird der überlappende Bereich der kritischen Konturen als optimales Betriebsmaterialfenster identifiziert, um gleichzeitig den niedrigen Widerstand der gedruckten Linie und die hohe Druckqualität zu erfassen. In dieser Untersuchung haben wir einen Prozentsatz auf 4 % festgelegt und das ermittelte optimale Betriebsmaterialfenster ist in Abb. 6 dargestellt.

Das identifizierte optimale Betriebsstofffenster in einem Mischungsdesignraum.

Da der Vergleich zwischen den besten und den schlechtesten erhaltenen Proben die Wirksamkeit des ermittelten optimalen Betriebsfensters möglicherweise nicht vollständig bestätigt, wurden die Tintenzusammensetzungen zur weiteren Überprüfung zufällig aus und außerhalb des optimalen Betriebsfensters ausgewählt. Tabelle 4 beschreibt die ausgewählten Tintenzusammensetzungen (zufällig ausgewählt aus und außerhalb des optimalen Betriebsfensters) und den entsprechenden Widerstand/Qualität der gedruckten Linie. Abb. 7a–c zeigt die Eigenschaften der aufgetragenen Linien, die gemäß den ausgewählten Tintenzusammensetzungen erhalten wurden (Lösung 1–Lösung 3). ) aus Tabelle 4. Die Experimente zeigen, dass das ermittelte optimale Betriebsmaterialfenster dazu beiträgt, ein Gleichgewicht zwischen niedrigem Widerstand der gedruckten Linie und hoher Qualität der gedruckten Linie zu erreichen, was die Gültigkeit der in AJP angewendeten Optimierungsmethode demonstriert.

Abgeschiedene Linieneigenschaften, die entsprechend den ausgewählten Tintenzusammensetzungen erhalten werden. (a, b) Außerhalb des optimalen Bereichs, (c) innerhalb des optimalen Betriebsstofffensters.

Abbildung 8a, b zeigt die erhaltene Pareto-Front bzw. den entsprechenden pareto-optimalen Lösungssatz. Der erhaltene pareto-optimale Lösungssatz wird als Kandidatenlösung im Mischungsentwurfsraum betrachtet. Es wird jedoch rechnerisch oder experimentell aufwendig sein, die erhaltenen gesamten paretooptimalen Punkte während des Optimierungsprozesses zu überprüfen. Daher wird der Affinity Propagation (AP)-Clustering-Ansatz angewendet, um Clustering-Schwerpunkte des Pareto-optimalen Lösungssatzes als repräsentative Lösungen für die weitere Verifizierung zu identifizieren43. Da außerdem die statistische Unsicherheit in den Zielfunktionen berücksichtigt wird, neigt NSGA-III dazu, einen Satz von Chromosomen zu identifizieren, der gleichzeitig die statistische Unsicherheit minimieren und Zielergebnisse während der Evolution erzielen kann. Daher zeigt Abb. 8c, d, dass die Gesamtvarianz der erhaltenen Populationen viel geringer ist als bei der entsprechenden Optimierung ohne Berücksichtigung der Vorhersageunsicherheit, was auf die verbesserte Robustheit des identifizierten Pareto-optimalen Lösungssatzes während der Evolution hinweist.

(a) Die Pareto-Front, die unter Berücksichtigung der Unsicherheit der statistischen Vorhersage erhalten wurde, (b) der erhaltene pareto-optimale Lösungssatz entsprechend (a). (c) Die Varianz der Population, die durch die Optimierung nur von ReSMs erhalten wird, (d) die Varianz der Population, die durch die Integration von ReSMs mit Vorhersageunsicherheit erhalten wird.

Die ausgewählten drei repräsentativen funktionellen Tintenkomponenten und die entsprechenden gedruckten Linieneigenschaften sind in Tabelle 5 bzw. Abb. 9 dargestellt. Tabelle 5 zeigt, dass eine Gruppe paretooptimaler Punkte anstelle einer einzelnen Lösung identifiziert wird, um die widersprüchliche Beziehung zwischen niedrigem Widerstand der gedruckten Linie und hoher Qualität der gedruckten Linie auszugleichen. Daher können je nach Benutzerpräferenz unterschiedliche Auswahlmöglichkeiten getroffen werden, was dazu beiträgt, die widersprüchlichen Ziele objektiver zu optimieren. Anders als in früheren Studien, in denen ein ähnlicher spezifischer Widerstand in reinen Silberlinien erhalten wurde44, können in dieser Forschung durch den Einbau von CNT und Ethanol gleichzeitig die mechanische Flexibilität und die morphologischen Eigenschaften gedruckter Linien verbessert werden.

(a–c) Morphologie der abgeschiedenen Linien, die unter Verwendung der repräsentativen funktionellen Tintenzusammensetzungen in Tabelle 5 erreicht wurde.

Da CNTs andererseits über den Vorteil einer überlegenen mechanischen Flexibilität verfügen45, wurden Biegetestexperimente durchgeführt, um den Brückenleitungseffekt von CNTs zu bestätigen. Wie in Abb. S9a–c dargestellt, wurden die mit optimierten Nanokompositen und ursprünglicher Funktionstinte gedruckten Thermistoren, basierend auf dem mechanischen Tisch- und Bewegungssteuerungssystem eines Aerosolstrahl-3D-Druckers, einem wiederholten Biegetest mit einem Biegeradius von 6 mm (1,04) unterzogen % Dehnung). Im Vergleich zur ursprünglichen Funktionstinte (siehe Abb. S9d) zeigen die Ergebnisse des Biegetests, dass die Leitfähigkeit der gedruckten Linie aufgrund des Brückenleitungseffekts von CNTs erhöht ist (siehe Abb. S9e). Es ist jedoch zu beachten, dass der relative Gesamtwiderstand aufgrund der kleinen Risse, die sich nach dem längeren Biegetest in den Nanokompositen bilden, leicht variieren kann (siehe Abb. S9f).

In dieser Forschung wurde die funktionelle Tintenzusammensetzung (Nanopartikel-Silbertinte, CNT-Tinte und Ethanol) auf der Grundlage des vorgeschlagenen hybriden Multi-Ziel-Optimierungsansatzes optimiert. Die ermittelte optimale Funktionstinte kann einen gedruckten Widerstand von 2,3 µΩ⋅cm erreichen, was 32 % niedriger als bei den Linien aus reinem Silber und das 1,45-fache des Gesamtwiderstands von Silber war. Obwohl durch Nachbearbeitung ein vergleichbarer Widerstand der gedruckten Linien erzielt werden kann9,10,11, ist es wichtig, die intrinsische Konnektivität innerhalb der Nanopartikelstruktur durch Mischungsdesign zu verbessern. Da der vorgeschlagene Ansatz außerdem gleichzeitig den Widerstand der gedruckten Linie und die Qualität der gedruckten Linie optimiert, ist er effizienter als der herkömmliche Mehrschichtdruck. Dies liegt daran, dass die herkömmliche Methode aufgrund der komplexen Wechselwirkung zwischen aufeinanderfolgenden Schichten möglicherweise die Steuerbarkeit der gedruckten Linienmorphologie verringert.

In dieser Forschung wurde die Ursache-Wirkungs-Beziehung zwischen verschiedenen Tintenkomponenten (Nanopartikel-Silbertinte, CNT-Tinte und Ethanol) und den Druckergebnissen systematisch auf der Grundlage des vorgeschlagenen hybriden Multi-Ziel-Optimierungsansatzes untersucht und die funktionale Tintenzusammensetzung optimiert, um dies zu erreichen niedriger elektrischer Widerstand und hohe Qualität der gedruckten Leitungen, was hilfreich sein kann, um die elektrische Leistung der von AJP hergestellten mikroelektronischen Geräte zu verbessern. Da die AJP-Technologie mit einem breiteren Spektrum funktioneller Tinten und Nanopartikelgrößen kompatibel ist, besteht ein zunehmendes Interesse an der Verwendung der AJP-Technologie zur Herstellung vielseitiger mikroelektronischer Geräte. In diesem Fall erleichtern die datengesteuerten Eigenschaften die datengesteuerte Optimierung mehrerer widersprüchlicher Eigenschaften von Tintenzusammensetzungen, was für die Entwicklung multifunktionaler mikroelektronischer Komponenten und die breite Anwendung der AJP-Technologie im Bereich von Vorteil sein wird Gedruckte Elektronik.

Anders als beim Drucken von geraden Linien können sich die gedruckten Kurvenlinien jedoch aufgrund der Spannungskonzentration verformen. Daher kann es erforderlich sein, die Hauptprozessparameter beim Drucken von Kurvenlinien anzupassen, um die Spannungskonzentration in weiteren Untersuchungen zu verringern. Darüber hinaus werden auch die Faktoren, die die Überlappungsqualität benachbarter Linien beeinflussen, wie Plattentemperatur, Druckgeschwindigkeit und Überlappungsverhältnis, systematisch untersucht, was dazu beiträgt, die Qualität der gedruckten Muster bei sehr feinen Merkmalen zu verbessern. Darüber hinaus kann aufgrund der stark nichtlinearen Wechselwirkung zwischen den Tintenzusammensetzungen und den Druckprozessparametern die Anpassung der Prozessparameter entsprechend spezifischer Tinteneigenschaften die Druckergebnisse weiter verbessern. Daher ist es wichtig und herausfordernd, in zukünftigen Forschungsarbeiten die zahlreichen widersprüchlichen Eigenschaften innerhalb von Multiräumen gleichzeitig zu optimieren.

Die im Rahmen der aktuellen Studie generierten und analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit wurde teilweise durch die Großprojekte der naturwissenschaftlichen Forschung an Universitäten der Provinz Anhui [Fördernummer KJ2021ZD0137], das naturwissenschaftliche Schlüsselprojekt der Bildungsabteilung der Provinz Anhui [Fördernummer KJ2021A1111] und teilweise durch das Doktorandenforschungs-Startup-Projekt der Universität Suzhou [Förderung Nummer 2021BSK023]. Wir danken Professor Moon Seung Ki und Dr. Choi Joon Phil vom Singapore Centre for 3D Printing (SC3DP) der Nanyang Technological University für ihre wertvolle Unterstützung.

Fakultät für Informationstechnik, Universität Suzhou, Suzhou, 234000, China

Haining Zhang & Haifeng Xu

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Haining Zhang & Shuai Yin

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Zhixin Liu

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HZ: Methodik, Untersuchung, Schreiben – Originalentwurf. SY: Methodik, Untersuchung. ZL: Konzeptualisierung, Methodik, Schreiben – Originalentwurf. HX: Konzeptualisierung, Methodik, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung.

Korrespondenz mit Haifeng Xu.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

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Eingegangen: 23. November 2022

Angenommen: 10. Februar 2023

Veröffentlicht: 13. Februar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-29841-0

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